İlk kez 1942'de İstanbul Şehir Tiyatrosu Çocuk Bölümü'nde sahneye çıktı. 1955'te Muammer Karaca Topluluğu'nda oynamaya başladı. 1960'ta Dormen Tiyatrosu'na geçti. 1961'de, bu toplulukta sahnelenen Sokak Kızı İrma'daki rolüyle en iyi kadın oyuncu olarak İlhan İskender Ödülü'nü kazandı. 1962'de Engin Cezzar'la Gülriz Sururi - Engin Cezzar Tiyatrosu'nu kurdu.
1966'da "Teneke" oyunundaki rolüyle En İyi Kadın Oyuncu Ödülü'nü bir kez daha kazandı. Aynı yıl Türk Kadınlar Birliği'nce Yılın Kadını seçildi. 1971'de Hint kumaşı'ndaki rolüyle En İyi Kadın Oyuncu Ödülü'nü üçüncü kez kazandı. 1979-1980 mevsiminde Mehmet Akan'la birlikte, topluluğun o güne dek sahnelediği oyunlardan Uzun İnce Bir Yol adlı bir derleme yaptı ve gösteriminde oynadı. 1982-1983 Kaldırım Serçesi adlı müzik oyunundaki Edith Piaf yorumuyla Avni Dilligil En İyi Kadın Oyuncu Ödülü'nü, İzmir Gazeteciler Derneği'nin Altan Artemis Ödülü'nü ve Milliyet Gazetesi'nin 1983 Süperstar Tiyatro Oyuncusu Ödülü'nü kazandı.
Yumuşak oyunculuğuyla, dramdan güldürüye ve müzikli oyuna dek her çeşit eserde başarılı tipler çizen Sururi, oyunculuğunun dışında Türk tiyatrosuna yönetici olarak da katkıda bulundu.
1998 yılında Kültür Bakanlığı'nca verilen Devlet Sanatçısı unvanını almıştır.
